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如果小天才电话手表的手机号不再使用，可以通过以下步骤来解除绑定。
1、使用新的手机号登录小天才APP。
2、在APP的右下角选择“更多”选项。
3、在更多页面选择“绑定通讯录”。
4、点击想要解绑的旧手机号，选择删除即可，这样就可以解除旧手机号与手表的绑定了，解绑后，手表将只能打电话，其他功能将无法使用，如果需要恢复手表功能，则需要重新进行绑定，如果手表是儿童在使用，建议由家长或监护人操作解除绑定。
也可以通过以下方式解除绑定：
1、带上身份证和购买时的发票或保修卡等相关证明文件，到小天才门店进行解绑，如果旧手机号已停用，建议提前联系售后客服说明情况。
2、如果记得手表的ID号，也可以直接联系客服申请解绑，如果不知道ID号，可以先通过APP查看手表ID号再联系客服，客服会根据相关信息进行解绑处理。
方法仅供参考，具体操作可能会因手表型号或系统版本不同而有所差异，建议根据具体情况选择合适的方式解除绑定，必要时可咨询官方客服获取更准确的指导。